Zur Verbesserung des Kernbrennstoffs

Ein Schlüsselelement im Kernenergieerzeugungssystem ist Kernbrennstoff. Das gleiche teure High-Tech-Produkt, an dessen Entwicklung in den letzten 50 Jahren Hunderte von Ingenieuren gearbeitet haben. Schwere Unfälle, beispielsweise in den Kernkraftwerken Three Mile Island und Fukushima-Daiichi, haben jedoch gezeigt, dass Kernbrennstoffe unter extremen Bedingungen wahrscheinlich ausfallen und der Unfall erhebliche Folgen haben wird.

Angesichts der Tatsache, dass derzeitige Kraftstoffkonstruktionen anfällig für schwere Unfälle sind, wird das erneute Interesse an Projekten für alternative Kraftstoffe widerstandsfähiger gegen Ausfälle und die Produktion von Wasserstoff sein, da dies der Hauptfaktor ist, der zu diesem Ausfall führt. Solche neuen Brennstoffkonstruktionen müssen mit bestehenden Brennstoff- und Reaktorsystemen kompatibel sein und alle gesetzlichen Anforderungen der modernen Kernenergie erfüllen.

Ein wenig zu den Wurzeln und dem aktuellen Stand der Dinge

Rund 400 weltweit betriebene Kernkraftwerke, die mehr als 1/10 der Stromerzeugung auf dem Planeten liefern, verbrauchen das ganze Jahr über weniger Brennstoff (nach Gewicht) als eines nicht das größte Kohlekraftwerk an einem Tag.

Solche verallgemeinerten Statistiken zum Verständnis der Energieintensität von Kernbrennstoffen.

Die derzeitige Kernbrennstoff- oder Brennelementanordnung (FA) für die meisten Kernkraftwerke ist ein Maschinenbauprodukt, bei dem es sich um eine Reihe von zirkoniumzylindrischen Schalen (Brennstäben) handelt, die mit angereicherten Uranpellets und unter Druck stehendem Gas gefüllt sind. Dieses Bündel wird zu einem einzigen Design mit Abstandsgittern vom Typ "Wabe" kombiniert, die an einem zentralen Rohr montiert sind.


Eingangskontrolle westlicher Brennelemente in Kernkraftwerken

Es wird angenommen, dass Zirkonium als Brennelementhülle erstmals im Juni 1946 von Admiral Hyman Rickover für das Transportreaktorprogramm der US-Marine vorgeschlagen wurde. Dieses Material hat die gewünschten Eigenschaften und hat sich über lange Zeit bewährt.

Als Material für Tabletten wird üblicherweise Schwermetalloxid verwendet. Normalerweise ist es Urandioxid, viel seltener - eine Mischung aus Uran- und Plutoniumoxiden. Uran mit einem Isotopengehalt von 235U von nicht mehr als 5% wird in modernen Leistungsreaktoren verwendet, einschließlich natürlicher Uranisotopenzusammensetzung (~ 0,71%) oder leicht angereichert.

Während diese gemeinsamen Merkmale in den letzten Jahrzehnten beibehalten wurden, haben sich die "sekundären" Strukturmerkmale von Brennelementen allmählich geändert. Dies verbesserte die Verbrauchereigenschaften des Kraftstoffs, seine Zuverlässigkeit und Sicherheit und bot einen spürbaren Wettbewerbsvorteil gegenüber früheren Versionen von Kraftstoffbaugruppen.

Hier sind einige davon:

1. Anstieg des Anreicherungsniveaus: In den 1970er Jahren lag er kaum über 3%, während heute die maximale Anreicherung für Leichtwasserreaktoren bei 5% liegt. Zusammen mit einer Erhöhung des Anreicherungsgrades wird es im Reaktorkern profiliert - bis hin zu den Unterschieden zwischen den Teilen der Tablette im vielversprechenden Brennstoff.
2. Erhöhte Uranbeladung nach Masse. Diese Änderung erfolgte hauptsächlich aufgrund einer Änderung der Geometrie der Brennelemente und der Strukturteile der Brennelementanordnung. Beispielsweise nahm bei VVER-Reaktoren die Länge des Brennstoffteils der Baugruppe zu - ungefähr 15 cm. Bei Reaktoren westlichen Designs änderte sich die Anzahl der Brennstäbe in einer quadratischen Baugruppe im Laufe der Zeit: Sie betrug 15 x 15, sie betrug 17 x 17.
3. Signifikante Veränderungen bei Zirkonlegierungen. Ein markantes Beispiel für die Modernisierung von Schalenmaterialien ist die weit verbreitete Einführung von Niob als eines der Hauptlegierungselemente. Im Gegensatz zu in der Vergangenheit üblichen Legierungen, in denen Niob fehlte oder in geringen Mengen enthalten war (Zircaloy 4, Zircaloy 2), wurden Materialien mit etwa 1% Niob dominant. Dies gilt beispielsweise für Legierungen der Marke Westinghouse (Zirlo, verbessertes Zirlo, AXIOM), Framatome / Areva (Legierungen M5, Q) und Rosatom (Legierungen E110, E635). Darüber hinaus wurden in einer Reihe von Zirkoniumlegierungen Komponenten wie Zinn, Nickel und Chrom reduziert oder eliminiert. Verbesserte Technologie zur Minimierung des Hafniumgehalts in der Zirkoniumlegierung.
4. Umfassende Verbesserung der Kraftstoffbaugruppenkonstruktionen. Während der Entwicklung wurden einige Konstruktionselemente von Baugruppen (Gehäuse und Abdeckungen von Brennelementen) ausgeschlossen. Es gab Lösungen, die die Festigkeit der Brennelementanordnung, ihre Beständigkeit gegen Verformung erhöhen, Lösungen, die eine zusätzliche Integrität der Brennstäbe bieten (Einführung von Schmutzschutzfiltern) und neue gesetzliche Anforderungen erfüllen, beispielsweise hinsichtlich der Erdbebenbeständigkeit. Das Design der Brennelemente wurde zusammenklappbar gemacht, wodurch der Austausch einzelner Brennelemente und der fortgesetzte Betrieb ermöglicht wurden.

Nicht alle sind oben aufgeführt, sondern die grundlegendsten Änderungen im Kraftstoffdesign, die seit der Herstellung der ersten Kraftstoffbaugruppen aufgetreten sind.

Stolperstein

Aus dem ersten Absatz kann man ersehen, dass es den derzeitigen Brennelementen bereits seit langer Zeit gelungen ist, die Grenzindikatoren für Effizienz und Sicherheit zu erreichen, aber mindestens zwei Faktoren zwingen die Konstrukteure nun dazu, den Kernbrennstoff weiter zu verbessern.

Angesichts der enormen spezifischen Leistungsabgabe der aktiven Zone eines Leichtwasserreaktors von ~ 150 W / cm3 in Verbindung mit der Möglichkeit, eine positive Reaktivität oder einen Kühlungsverlust in dieses komplexe System einzuführen, haben die Ingenieure, die die Reaktoren von Anfang an entworfen haben, die Bedeutung des Entwurfs von Sicherheitssystemen verstanden.

Um eine Strategie zur Schadensminderung für Unfälle zu entwickeln, wurden zwei Arten von Ereignissen als Grundlage für den Entwurf von Sicherheitssystemen herangezogen: Ereignisse basierend auf einem Unfall mit positiver Reaktivitätsinsertion (RIA ) und Ereignisse basierend auf einem Verlust des Kühlmittelverlusts (LOCA) ). Grundlegende Sicherheitssysteme wurden speziell entwickelt, um auf diese Entwurfsereignisse zu reagieren.

Die Erfahrung mit Unfällen wie den Kernkraftwerken Three Mile Island und Fukushima-Daiichi hat jedoch gezeigt, dass aktive Sicherheitssysteme bei mehreren Ausfällen und überlappenden auslösenden Ereignissen die ihnen zugewiesenen Funktionen, insbesondere die Entfernung von Restwärme aus Brennelementen im Kern, nicht bewältigen können .

Die Wärmeübertragungsgleichung in ihrer einfachen Form erklärt gut, was in einem Kernreaktor während der Entwicklung eines Unfalls mit Verlust des Kühlkörpers passiert:



Die linke Seite der Gleichung beschreibt die Änderung der Temperatur ( T ) über die Zeit ( t ); Diese Änderung wird auch durch die Wärmekapazität der Materialien im Kern ( pSr ) bestimmt. Der erste Term auf der rechten Seite im allgemeinen Fall repräsentiert in vereinfachter Form Wärmeübertragungsprozesse (Leitung, Konvektion und Strahlung), um dem Kern Wärme zu entziehen. Der zweite Term ist die Menge der im Kern erzeugten Wärme ( Q ).

Während der vorgenannten Ereignisse wird der Kühlmodus der aktiven Zone verletzt, der erste Term der rechten Seite wird numerisch kleiner und die Wärme Q bewirkt allmählich einen Temperaturanstieg. Ab dem Moment, in dem der Reaktorkern teilweise oder vollständig freigelegt wird (Wasserstand sinkt, Wasser wird durch Dampf ersetzt), nimmt die Wärmeabfuhrwirksamkeit aus dem Kern stark ab, die Temperatur der Brennstäbe steigt weiter an, was als Beginn des chemischen und physikalischen Abbaus der Brennstäbe dient. Der physikalische Abbau der Brennstabummantelung beginnt bei Temperaturen (700-1000 ° C) und führt zu Blähungen und Bruch der Schalen.

Der chemische Abbau wird hauptsächlich durch die Dampfoxidation von Zirkonium ausgedrückt. Der Schlüsselfaktor ist die Exotherme dieser Reaktion. Und natürlich ist das Produkt dieser Reaktion explosiver Wasserstoff. Beispielsweise erzeugen ~ 125 kg Zirkonium in jeder Brennelementanordnung eines Reaktors unter Druck etwa 820 MJ Wärme und mehr als 2700 Mol Wasserstoffgas in Reaktion mit Dampf.

Abhängig von der Auslegung des Leichtwasserreaktors befinden sich im Kern etwa 25 bis 40 Tonnen Zirkonium, bei deren vollständiger Oxidation zusätzlich zur (bestenfalls) verbleibenden Energiefreisetzung des Brennstoffs selbst eine große Wärmemenge erzeugt wird.


Der Wert der Wärmeleistung des Systems hängt von der Abschaltzeit des Reaktors unter Berücksichtigung der exothermen Reaktion der Zirkonoxidation ab

Der erzeugte Wasserstoff wiederum wird sich nicht friedlich ansammeln und ohne ordnungsgemäßen Betrieb der Systeme zu seiner Entsorgung zu einer Explosion oder einem Brand in großem Maßstab führen, während der Kern das Gefäß schmelzen und den Beton des Reaktorraums aufnehmen kann.

Unfallresistentes Kraftstoffkonzept

Das oben beschriebene apokalyptische Szenario wiederholt im Wesentlichen die Ereignisse im Kernkraftwerk Fukushima im Jahr 2011. Dieses Ereignis führte zur Überarbeitung einer Reihe von Standards für die nukleare Sicherheit, insbesondere im Zusammenhang mit schwerwiegenden Konstruktionsunfällen und Unfällen, die über die Konstruktionsbasis hinausgehen (mit vollständiger Verdunkelung der Reaktorinstallation und Verlust von Kühlmittel). Insbesondere aufgrund dieses Unfalls hat sich der Wettbewerb von Kernkraftwerken mit anderen Energiequellen in vielen Regionen der Welt verschärft, was die Anforderungen an die Wirtschaftlichkeit von Kernkraftwerken und ihre Sicherheit erheblich erhöht (bei gleicher oder manchmal geringerer wirtschaftlicher Leistung von Projekten bevorzugen Investoren möglicherweise nichtnukleare Energiequellen).

Dieser Faktor erhöht die Anforderungen an alle Elemente der Stromerzeugung in Kernkraftwerken, insbesondere an Kernbrennstoffe, erheblich. In den letzten zehn Jahren wurden die Arbeiten intensiviert, um einen grundlegend neuen Kraftstoff zu schaffen, der schweren Unfällen standhält und gleichzeitig die wirtschaftliche Leistung und Sicherheit während des normalen Betriebs aufrechterhält oder verbessert. Viele Entwicklungen dieser Art wurden gemeinsam als unfalltoleranter Kraftstoff (ATF) bezeichnet - ein Kraftstoff mit erhöhter Unfallresistenz.

Die Philosophie der Änderungen in der Konstruktion von Brennelementen basiert auf dem Austausch von Materialien der Hauptkomponenten von Kernbrennstoffen, hauptsächlich Schalen von Brennelementen und Brennstoffpellets, durch Materialien, die gegenüber den zum Zeitpunkt des Unfalls ablaufenden Prozessen widerstandsfähiger sind.

TVEL-Shell

Der Hauptansatz bei der Auswahl der Brennelemente für die Brennelemente eines Brennstabs für ATF-Brennstoff ist die Notwendigkeit, den Grad der Dampf-Zirkonium-Reaktion und folglich die Freisetzung von zusätzlicher Wärme und Wasserstoff zu eliminieren oder zu verringern. Eine schnelle und offensichtliche Lösung besteht darin, eine Schutzbeschichtung auf die Oberfläche der Zirkoniumhülle aufzutragen. Dünne Beschichtungen auf der Zirkoniumhülle sollten einen minimalen Einfluss auf die thermischen und neutronenphysikalischen Eigenschaften des Kraftstoffs haben. Wissenschaftler haben herausgefunden, dass Chrom, Aluminium und Silizium bei hohen Temperaturen eine gute Beständigkeit gegen Dampfoxidation aufweisen. Diese Verunreinigungen zeigen Stabilität in einem Hochtemperatur-Dampfmedium, obwohl sie etwas mit Dampf reagieren können.


Parabolische Oxidationsrate für verschiedene Materialien paarweise in Abhängigkeit von der Temperatur

Wie aus dem Diagramm ersichtlich ist, ist die Oxidationsrate dieser Materialien, die sich bilden und entsprechend durch ihre Oxidfilme geschützt sind, zwei Größenordnungen niedriger als die Oxidationsrate von Zirkonium. Eine Abnahme der Geschwindigkeit der Dampfoxidation wirkt sich direkt auf die Geschwindigkeit der Wärme- und Wasserstoffentwicklung während schwerer LOCA im Reaktorkern aus.

Die Beschichtung von TVEL-Schalen mit metallischem Chrom gilt heute als die vielversprechendste Technologie für die weitere Entwicklung. TVEL-Plattierungen ohne Verwendung von Zirkonium gelten ebenfalls als vielversprechend, beispielsweise FeCrAl- und SiC / SiC-Materialien.


Testen der Siliziumhülle von EnCore-Kraftstoff (Westinghouse) bei Temperaturen über 1300 ° C.

Brennstoffzellen

Die zweitwichtigste Richtung bei der Entwicklung von ATF-Kraftstoff ist die Auswahl und Begründung des Materials der Kraftstoffmatrix, das im Vergleich zu klassischer Keramik eine bessere Wärmeleitfähigkeit aufweist. Dies erfordert wiederum die Lösung einer Reihe aufkommender Probleme: Verhinderung chemischer Reaktionen der Hülle und des Brennstoffs, Quellen und Beschädigung der Hülle durch Brennstoff, Lokalisierung von Spaltprodukten usw.

Das südkoreanische Atomenergieinstitut (KAERI) arbeitet an der Entwicklung von Mikroelementtabletten (Mikrozellen), um das Rückhaltevermögen von Spaltprodukten und die Wärmeleitfähigkeit im Vergleich zu herkömmlichen Urandioxidtabletten zu erhöhen.


Mikroelement-Kraftstoffpillenkonzept

Die Abbildung zeigt eine konzeptionelle Darstellung, in der zu sehen ist, dass die Körner oder Körnchen von UO2 von einer dünnen Wand umgeben sind. Die Hauptaufgabe bei der Herstellung solcher Tabletten besteht darin, die Produktion von Spaltprodukten aus Tabletten zu verringern. Die verbesserte Fähigkeit, Spaltprodukte zurückzuhalten, reduziert Spannungsrisskorrosion an der Innenseite eines Brennstabs, die durch Jod und Cäsium verursacht wird.

Es wird erwartet, dass dies die Festigkeit der Brennstäbe positiv beeinflussen kann. Die Mikroelementstruktur verhindert auch eine massive Fragmentierung der Tablette während eines Unfalls, wodurch eine zusätzliche Retention radioaktiver Spaltprodukte bereitgestellt wird.

Die Wärmeleitfähigkeit solcher Tabletten kann durch Zugabe von Materialien mit einem hohen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten verbessert werden, beispielsweise unter Verwendung von Metallen in Form einer Wand aus einem Element.


Typische Spurenelementstruktur mit Metall

Diese Änderung verringert die Temperatur in der Mitte des Tablets unter normalen und Notfallbedingungen der Brennelemente.

Um zu verstehen, wie die oben genannten Innovationen in der Praxis umgesetzt werden, werde ich das folgende Beispiel geben. Westinghouse stellt unter dem Markennamen EnCore einen toleranten Kraftstoff her, bei dem es sich um eine U3Si2-Uransilizidtablette handelt, die ursprünglich (in der ersten Phase dieses Programms) in einer Hülle aus verchromter Zirlo-Zirkoniumlegierung eingeschlossen war.

Es wird erwartet, dass Uransilizidbrennstoff das herkömmliche Dioxid um mehr als das Fünffache an Wärmeleitfähigkeit und um ~ 1/5 in der Dichte übertrifft und die Neutronenabsorption durch die Siliziumkarbidhülle ~ 1/4 weniger sein sollte als in Zirkoniumlegierungen.

Aufgrund der letzten beiden Parameter beabsichtigt das Unternehmen, die EnCore-Anreicherung innerhalb von 5% zu halten, um die Marktwerbung zu erleichtern. Im Jahr 2018 plant Westinghouse, 2019 die Pilotproduktion von Brennstäben in einer verchromten Zirkoniumhülle zu starten, um sie als Teil von Standardbrennelementen im KKW Byron in den USA zu testen.

Zusammenfassung

Die oben beschriebenen Änderungen sind Teil der aktuellen Projekte, die derzeit umgesetzt werden. Vielleicht werden wir in Zukunft die Einführung exotischerer Lösungen erleben.

Bisher ist nur anzumerken, dass das Erscheinen von wirtschaftlich tragfähigen und neuen Kernbrennstoffprojekten auf dem Markt aus sicherheitstechnischer Sicht dazu beitragen wird, die Position der Kernenergie in der Welt zu stärken.

Verfasser: Yatsenko Mikhail.

Quellen:

1. Kurt A. Terrani "Unfalltolerante Entwicklung von Kraftstoffverkleidungen: Versprechen, Status und
   Herausforderungen ";
2. IAEA-TECDOC-1797 "Unfalltolerante Kraftstoffkonzepte
   für Leichtwasserreaktoren ";
3. Materialien der Zeitschrift "Atomic Expert" Nr. 3, Mai 2018.