Was ist in meinem Pixel für Sie: Erstellen von Nanopixeln mit Plasmon-Metaoberflächen

Schauen Sie sich den Bildschirm an. Was siehst du Webseite mit Text und Bildern, oder? Aber wenn Sie tiefer graben? Alle diese Elemente, die sich in ihrer semantischen Belastung und in der Art der Darstellung unterscheiden, bestehen aus digitalen visuellen „Atomen“, die als Pixel bezeichnet werden. Je mehr Pixel, desto besser, mit Ausnahme einiger Indie-Spiele. Pixel haben wie jedes "Atom" im Universum ihre eigenen spezifischen Eigenschaften und Einschränkungen. Zumindest war es vorher. Heute werden wir eine Studie kennenlernen, die eine Methode zum Erstellen eines neuen Pixeltyps beschreibt, der hunderte Male kleiner und besser als die aktuellen ist. Wie genau haben die Wissenschaftler Erfolg gehabt, welche erstaunlichen Eigenschaften besitzen die neuen Pixel und könnten solche Pixel uns helfen, herauszufinden, was in der Dunkelheit der dritten Episode der achten Staffel von Game of Thrones passiert? Wir werden im Bericht der Forschungsgruppe nach Antworten suchen. Lass uns gehen.

Studienbasis

Wir hören das Wort Pixel ziemlich oft aus verschiedenen Quellen. Ein neues Smartphone mit einer Kamera von 20 Megapixeln (Megapixeln), ein neues Pixel-Indie-Spiel, Pixel Art, der nicht sehr erfolgreiche Film "Pixels" im Jahr 2015 mit Tyrion Lannister, d.h. mit Peter Dinklage (sorry, PTBS nach dem Game of Thrones Marathon) usw.

In wissenschaftlicher Hinsicht ist ein Pixel das kleinste logische Element eines zweidimensionalen Bildes (Voxel spielen diese Rolle im dreidimensionalen Bild). Wenn Sie ein Bild auf Ihrem Bildschirm mit dem Meer vergleichen, ist ein Pixel ein Tropfen Meerwasser, übertrieben gesagt.

Pixel sind rund oder rechteckig (quadratisch). Im Gegensatz zu Spionagefilmen und Fernsehserien über Superdetektive wird ein digitales Bild früher oder später zu einer Reihe von Quadraten unterschiedlicher Farben und nicht zu einem super klaren Bild.


Game of Thrones Poster mit König der Nacht.

Das Wort Pixel selbst hat einen leicht astronomischen Ursprung. 1965 verwendete Frederick Billingsley vom Jet Propulsion Laboratory dieses Wort erstmals, um grafische Elemente von Videobildern von den Raumsonden des Mondes und des Mars zu beschreiben. Gleichzeitig war Herr Billingsley kein Pionier auf dem Gebiet der Wortbildung, da dieses Wort vor ihm 1963 von Keith MacFarland verwendet wurde. Die englische Version von " pixel " kann in zwei Komponenten unterteilt werden - " pix " ( Bild - Bild) und " el " ( Element - Element).

Geschichte ist Geschichte, aber wir haben uns hier nicht um ihrer selbst willen versammelt, sondern um neue Entdeckungen zu machen.

Diese Forschung basiert auf den Metaoberflächen, die wir zuvor in früheren Artikeln berührt haben.

Metamaterial * ist ein Verbundwerkstoff (aus mehreren Komponenten), dessen Eigenschaften weniger von den Eigenschaften seiner Bestandteile als vielmehr von seiner allgemeinen Struktur (Topologie, Architektur usw.) abhängen.

Metaoberflächen sind wiederum zweidimensionale Arten von Metamaterialien, die sich durch geringe Verluste bei der Arbeit mit Licht und einfache Herstellung auszeichnen.

In letzter Zeit widmen Wissenschaftler den Metaseiten von Plasmon * (nicht zu verwechseln mit Plasma) immer mehr Aufmerksamkeit.

Plasmon * ist ein Quasiteilchen, das der Quantisierung von Plasmaoszillationen entspricht, bei denen es sich um kollektive Oszillationen eines freien Elektronengases handelt.

Trotz aller technischen Vorteile gab es immer Schwierigkeiten bei der Arbeit mit Plasmon-Metaoberflächen.

In dieser Studie beschreiben Wissenschaftler eine Methode zur Erstellung eines neuen Typs skalierbarer, elektrisch gesteuerter Metaoberflächen. Bei der Erstellung neuer Elemente wurde der Bottom-up-Ansatz verwendet (die Bildung von Nanopartikeln aus kleineren Elementen, dh von kleineren zu größeren). Und jetzt im Detail.

Probenvorbereitung

Wissenschaftler erinnern uns daran, dass Plasmonresonanzen in Kombination mit Nanostrukturen von Edelmetallen ein hervorragendes Werkzeug zur Verbesserung bestimmter optischer Phänomene und Prozesse geworden sind.

Die Verwendung von Plasmonen in der Nanolithographie zur Erzeugung von Displays ist ebenfalls sehr vielversprechend, da Plasmonenkomponenten ein breites Farbspektrum und eine sehr kleine Größe aufweisen, sogar kleiner als gewöhnliche Pixel. Bis heute war es jedoch möglich, ausschließlich statische Farben mithilfe eines sehr komplexen Prozesses zum Einstellen und Anordnen von Streuelementen zu realisieren, um die Abhängigkeit von Lichtpolarisation, Betrachtungswinkel und Beleuchtung zu überwinden. Mit anderen Worten, früher war es möglich, aber verdammt schwierig.

Wenn wir aktive Plasmonfarben erhalten wollen, ist es laut Wissenschaftlern notwendig, die optischen Eigenschaften der Umgebung von außen zu steuern. Wenn beispielsweise plasmonische Metaoberflächen in Verbindung mit elektrochromen Materialien (leitfähige Polymere und Materialien mit Phasenübergang) verwendet werden, kann man ein "Ein / Aus" erhalten, wenn sich der Ladungszustand des elektrochromen Materials ändert. Dies verdoppelt bereits die Bildwiederholfrequenz und den optischen Kontrast im Vergleich zu Systemen, bei denen nur elektrochrome Materialien verfügbar sind.

In Anbetracht der Tatsache, dass die Größe von Plasmonen die Farbgenerierung von RGB * -Pixeln steuert, haben Wissenschaftler elektro- / chemische Mittel verwendet, um Plasmon-Nanopartikel als kleine optische Schalter / Pixel fungieren zu lassen.

RGB * (rot, grün, blau) oder GLC (rot, grün, blau) ist ein additives Farbmodell.

Beispielsweise zeigen Au (Gold) -Nanostrukturen, die mit einer Ag (Silber) -Hülle beschichtet sind, aufgrund der elektrochemischen Kontrolle der Ag-Schalendicke oder der Redoxreaktionen eine breite Farbdynamik. Solche Nanostrukturen sind jedoch sehr kurzlebig (nicht länger als 1 Monat) und ihre Schaltgeschwindigkeit ist sehr niedrig (mehr als 0,5 s).

Solche Nachteile sind hauptsächlich mit Silber verbunden. Wenn es zu oft ausgefällt wird oder häufig den Oxidations- / Reduktionsprozess durchläuft, ist die Ionendiffusion langsamer und führt zu schnellen morphologischen Veränderungen im Nanobereich. Es stellt sich heraus, dass die Methode gut und funktionierend ist, aber nicht sehr langlebig.

Eine andere Möglichkeit, das gewünschte Ergebnis zu erzielen, besteht darin, einen mehrschichtigen plasmonischen Verbundstoff mit einer dielektrischen Dichtung (NPoM) im Inneren zu verwenden.

NPoM - Nanopartikel auf Spiegel (Nanopartikel auf Spiegel).

Eine weitere gute Sache ist, dass solche Verbundwerkstoffe ohne die Verwendung von Problemlithographie hergestellt werden können, die Genauigkeit jedoch auf atomarer Ebene liegt.


Bild Nr. 1

Der Hauptvorteil dieser Struktur besteht darin, dass die Nanopartikel das Licht in ihren einzelnen Zellen stark auf den darunter liegenden Spiegel beschränken und so extrem lokalisierte optische Resonatoren erzeugen (Bild oben). Somit werden die Nanopartikel unabhängig voneinander und unempfindlich gegenüber dem Winkel und der Polarisation des einfallenden Lichts.

Wissenschaftler stellen fest, dass eine ähnliche Technologie bisher nicht zur Erstellung von Displays verwendet wurde. Ihre Hauptaufgabe besteht darin, die Fähigkeit zu realisieren, NPoM in großem Maßstab zu produzieren und gleichzeitig die Unabhängigkeit einzelner Nanopixel zu wahren.

In ihrer Arbeit beschreiben Wissenschaftler die Entstehung von eNPoM - elektrochromen Nanopartikeln auf Spiegeln, die aus Goldnanopartikeln bestehen , die in einer leitfähigen Polymerhülle aus Polyanilin eingekapselt sind.

Die größten Erfolge sind die Leistung und Energieeffizienz von eNPoM. Durch Umschalten des Ladungszustands der Hülle können Sie die Farbe des resonanzstreuenden eNPoM im Wellenlängenbereich> 100 nm schnell verschieben. Ein aktives Nanopixel in einem solchen System benötigt nur ~ 0,2 fJ (Femtojoule, 1 fJ = ​​10 ^–15 J) Energie für jede Wellenlängenverschiebung von 1 nm.

ENPoM-Theorie

Die auf der lokalen Oberflächenplasmonresonanz ( LSPR ) basierende Farbdynamik ändert den Brechungsindex des das Plasmon-Nanomaterial umgebenden Mediums und verschiebt die Position des LSPR-Peaks. Eine geeignete Farbanpassung kann aus der Empfindlichkeit des LSPR abgeleitet werden:



wobei λ die Resonatorwellenlänge ist, x der Formfaktor des Metallnanopartikels ist (wenn es 2 ist, dann ist dies eine Kugel), ℇ _m die Dielektrizitätskonstante des Metallnanopartikels ist und n der Brechungsindex des das Nanopartikel umgebenden Mediums ist. Im besten Fall sollte ∆n groß sein und n ~ 1 liefern, um die LSPR-Resonanz in der Mitte des sichtbaren Bereichs aufrechtzuerhalten, und es ∆λ * ermöglichen, sich auf das gesamte sichtbare Spektrum abzustimmen.

Die Verwendung von plasmonischen Nanopartikeln ist in dieser Situation eine logische Lösung, es gibt jedoch eine Reihe von Problemen. Anorganische Materialien mit großem ∆n haben einen Formfaktor> 2. Aus diesem Grund liegen ihre LSPR-Resonanzen im nahen Infrarot (NIR) und sind nicht für Plasmon-Farbanwendungen geeignet. Es können empfindliche Polymere mit n <1,7 verwendet werden. Bei solchen Materialien ist es jedoch schwierig, die Farbe anzupassen und anzupassen.

Es stellt sich heraus, dass es unmöglich ist, klassische Methoden anzuwenden, oder vielmehr, dass dies möglich ist, aber das Ergebnis wird schwach sein. Aus diesem Grund verwendeten die Wissenschaftler eNPoM ( 1a ), das aus Au-Nanopartikeln besteht, die in einer Polyanilinhülle (im Folgenden: PANI) eingekapselt sind. Eine solche NPoM-Topologie manifestiert sich als ein dimeres Paar von Plasmonpartikeln, die nicht miteinander interagieren, was eine Verstärkung der optischen Feldkopplung in der Lücke bewirkt, die als "Hot Spot" bezeichnet wird ( 1b ). Dieser Bereich führt zur Bildung einer zusätzlichen gekoppelten Resonanz und einer Transversalmode von etwa 550 nm, die allein von Au-Nanopartikeln getragen wird.

Durch Ändern des umgebenden optischen Mediums können Sie diese Resonanz einstellen, und der Transversalmodus ändert sich in diesem Moment praktisch nicht. Änderung des Redoxzustands des ultraniedrigen Volumens der PANI-Hülle, die jedes Nanopartikel umgibt (～ 3x10 ^-4 μm ^-3 ).

Nach der Modellierung mit der Methode der endlichen Zeitdifferenz ( 1s ) schlugen die Wissenschaftler vor, dass der vollständige Redoxeffekt von PANI in eNPoM zu sichtbaren Verschiebungen von Streuwellenlängen> 100 nm führen kann, d. H. 300% mehr als diejenigen, die ausschließlich von Nanopartikeln getragen werden ( ohne Beteiligung einer Polyanilinhülle). Im reduzierten Zustand von PANI ^{0 erscheint die} zugehörige eNPoM-Resonanz bei c ⁰ = 675 nm, und wenn sie zu PANI ²⁺ oxidiert wird, tritt bei c ²⁺ = 575 nm eine Verschiebung nach Blau auf.

Die optimale eNPoM-Streuung sagt einen 100-nm-Farbbereich mit 43% einstellbarem Kontrast ( 1s ) voraus. Solche Beobachtungen weisen auf eine echte Möglichkeit hin, benutzerdefinierte / umschaltbare Farben mit geringem optischen Verlust und hoher räumlicher Auflösung zu erhalten, was durch Experimente an Geräten mit einem Nanopixel ( 1d ) bestätigt wurde.

ENPoM erstellen

Bild Nr. 2

Der Prozess zur Erstellung von eNPoM besteht aus zwei Schritten der Bottom-up-Methode: Umhüllen von Au-Nanopartikeln mit einer PANI-Beschichtung in Lösung; Ebbe Au Flachspiegel.

Kolloidale Au-Nanopartikel wurden durch chemische oxidative Polymerisation unter Verwendung eines Tensids (Insert in der oberen rechten Ecke bei 2b ) in eine integrale dünne PANI-Hülle eingekapselt.

Ferner wurden die erhaltenen Proben in im Labor erzeugte elektrochemische Kammern (Zellen) eingebettet, die für die gleichzeitige Verfolgung der optischen und elektrischen Dynamik optimiert wurden.

Der Au-Spiegel bildet eine Arbeitselektrode, und der Redoxzustand der PANI-Schalen wird durch Ändern der Spannung von -0,2 auf 0,6 V mit einer Abtastgeschwindigkeit von 50 mV / s gesteuert. Cyclovoltammetriekurven, gemittelt über 90 Zyklen ( 2a ), zeigen zwei Sätze oxidierter (oberer) und reduzierter Peaks (unterer) aus drei verschiedenen Redoxformen von PANI: PANI ⁰ - vollständig reduziert; PANI ¹⁺ ist halboxidiert und PANI ²⁺ ist vollständig oxidiert. Daher erfolgt die vollständige Oxidation und Reduktion von eNPoM nur im Potentialbereich ∆V <1 V. Gleichzeitig wird das Dunkelfeld-Streuspektrum eines eNPoM gemessen ( 2b und 1d ).

Das Anlegen eines negativen Potentials bewirkt eine Abnahme der PANI-Hülle (PANI ⁰ ), was zu einem Streupeak bei c ⁰ = 642 nm führt. Und die Umkehrung des Potentials führt zu einer Resonanzverschiebung zu c ²⁺ = 578 nm, während ∆λ * = 64 nm mit der zuvor durchgeführten Modellierung übereinstimmt ( 1s ).

Eine weitere Beobachtung des Dunkelfeldstreuungsspektrums während der Cyclovoltammetrie zeigte ein hochstabiles und reversibles optisches Schalten ( 2c ) mit vollständig reproduzierbarer Dynamik ( 2d ).

Eine noch wichtigere Beobachtung ist die Identität aller eNPoMs im Hinblick auf die optische Dynamik: Wenn die Bedingungen für alle Nanopixel gleich sind, ist ihre optische Dynamik dieselbe, was für homogene großflächige Metaoberflächen äußerst wichtig ist.

Unterschiedliche Abstände bei eNPoM

Bild Nr. 3

Nach den Vorarbeiten beschlossen die Wissenschaftler zu untersuchen, wie Strukturparameter von eNPoM die Farbumschaltung beeinflussen, insbesondere wie eNPoM-Lücken, die durch die Dicke der Schale auf der Oberfläche des Au-Nanopartikels bestimmt werden, diesen Prozess beeinflussen. Hierzu wurden mehrere eNPoM-Testproben mit unterschiedlichen Lücken erstellt, während die Schalendicke von 10 auf 20 nm erhöht wurde.

Als Ergebnis wurden 4 Arten von eNPoM-Nanopixeln erhalten: 11, 13, 18 und 20 nm ( 3a ). Wissenschaftler haben ihre elektrische ( 3b ) und optische Dynamik ( 3c - 3f ) bewertet.

Simulationen und tatsächliche Experimente mit verschiedenen Nanopixeln zeigten ähnliche Ergebnisse - reversible Blauverschiebungen ( 3d ) und eine Abnahme der Intensität um ~ 50% ( 3e ) während der Oxidation.

Theoretisch sollten nach Ansicht der Wissenschaftler mit einer Verringerung der Lücken die Länge der Resonanzwelle und der Bereich ihrer spektralen Abstimmung zunehmen. In Wirklichkeit lief alles anders - die Ausdünnung der PANI-Schale führte zu einem kleineren Farbbereich während des Redoxzyklus. Die Forscher erklären dies mit zusätzlichen strukturellen Faktoren, die bei der Modellierung (theoretisch) nicht berücksichtigt wurden:

• Unvollkommenheit der Kugelform und -größe von Au-Nanopartikeln;
• Unterschiede in den optischen Eigenschaften von PANI unterschiedlicher Dicke;
• Heterogenität der PANI-Hülle, die das Nanopartikel bedeckt;
• ~ 30% Änderung der Schalendicke während des Redoxprozesses;
• Heterogenität des Redoxprozesses der PANI-Schalenmoleküle in der Lücke.

Als Ergebnis zeigte NPoM mit einer dickeren Schale (mehr als 15 nm) ausgezeichnete Farbeigenschaften mit hoher Genauigkeit, was mit der mathematischen Modellierung übereinstimmt.

Redoxüberwachung

Eine Farbänderung bei einer Änderung des Redoxzustands eines leitfähigen Polymers eröffnet die Möglichkeit, die damit verbundene Elektronendynamik in einem winzigen Kanal unter einzelnen einzelnen Nanopartikeln in der NPoM-Geometrie zu verfolgen ( 4a ).


Bild Nr. 4

Auf diese Weise können Sie nachvollziehen, wie viele Elektronen mit welcher Geschwindigkeit durch die Lücke in eNPoM transportiert werden.

Die Elektronentransferrate zwischen PANI und dem Au-Spiegel ist ziemlich hoch, da dieser Prozess genau in Nanolücken mit unbedeutendem Stoffübergang abläuft. Dies stellt sicher, dass das Redoxsystem elektrochemisch reversibel ist. Der Spitzenstrom i _P auf der Cyclovoltammetriekurve im oxidierten (oder reduzierten) Zustand von eNPoM ist linear proportional zur potentiellen Abtastgeschwindigkeit n mit einer begrenzten Spitzenverschiebung.

Daraus folgt, dass i _P = vF ² fA / RT unter Beteiligung zweier Elektronen ist, wobei F die Faraday-Konstante (C / mol) ist, R die ideale Gaskonstante (J / (mol ∙ K)) ist, T die Temperatur des Systems ist (K. ), A ist die Fläche der Arbeitselektrode (m ² ), f ist die Oberfläche der Partikel auf der Elektrode (mol / m ² ).

Bei einer linearen Beziehung zu n ist f konstant und gibt die Anzahl der PANI-Moleküle an, die einem Elektronentransfer unterzogen werden, was durch die Anzahl eNPoM auf der Elektrode gegeben ist. Auf diese Weise können Sie die Anzahl der Eingangs- / Ausgangselektronen von jedem NPoM ( 4b ) kalibrieren. Somit kann man die Elektronendynamik in den Lücken einzelner NPoMs sehen, die mit drei verschiedenen PANI-Redoxzuständen assoziiert sind. In jedem Nanopartikel werden ca. 30.000 Elektronen transportiert. Messungen der optischen Dynamik zeigten zwei unterschiedliche Übergänge, die idealerweise der Elektronendynamik entsprechen ( 4c ).

Die Hauptschlussfolgerung aus den obigen Beobachtungen ist die Energieeffizienz von Nanopixeln - ~ 80 und ~ 200 AJ (Attojoule, 1 AJ = 10 ^–18 J) pro 1 nm Verschiebung sind für die Farbumschaltung von c ⁰ auf c ¹⁺ und von ¹⁺ auf c ²⁺ erforderlich Wellenlängen.

Als nächstes analysierten die Wissenschaftler das optische Schalten einzelner eNPoMs mit schnellerer rechteckiger elektrischer Modulation ( 4d von oben), um das Zeitverhalten zu bestimmen. Bei Anlegen eines Spannungssprungs von 0,6 auf -0,2 V, der schnelle Verschiebungen im gekoppelten Modus von c ⁰ nach c ^{2+ verursachte} , wurde ein scharfer Redoxübergang des Polymers beobachtet ( 4d von unten).

Die Schaltzeit betrug 32 ms (Oxidation) und 143 ms (Abnahme) bei einer Intensitätsänderung von 47%. Eine reversible Farbumschaltung auf der Ebene einzelner Nanopartikel wird als Reaktion auf rechteckige Potentiale beobachtet, bei denen die Frequenz auf 50 Hz erhöht wird ( 4e , 4f ).

Aufgrund der Stabilität der PANI-Ladungszustände wurde eine Bistabilität (zwei Gleichgewichtszustände) von eNPoM beobachtet. Zusätzlich bleiben die Resonanzmoden bei c ²⁺ und c ⁰ > 10 Minuten bestehen. Dies ist einer der Faktoren für die Reduzierung des Energieverbrauchs eines auf dieser Technologie basierenden Geräts.

Skalieren von eNPoM-Metaoberflächen

Die Energieeffizienz ist natürlich gut, aber auch Skalierbarkeit ist erforderlich. Es ist sogar noch besser, diese beiden Indikatoren zu kombinieren, um Lithographie in der Produktion zu vermeiden, wie die Forscher sagen. Um dies zu erreichen, wurde eine neue Methode zum Zusammenbau von Nanopartikeln durch Meniskus * -Leitung angewendet.

Der Meniskus * ist eine konkav-konvexe oder konvex-konkave Linse, die von zwei sphärischen Oberflächen begrenzt wird.

Der Volumenanteil der Partikel in der zur Beschichtung verwendeten Lösung bestimmt die Partikeldichte (Füllungsanteil) auf dem Spiegelsubstrat (Bild Nr. 5). Oberflächen, die aus zufällig verteilten eNPoMs mit einem Füllanteil von 20% bestehen, werden unter Verwendung von 0,3% des Volumenanteils des ursprünglichen Kolloids erhalten.


Bild Nr. 5

Ein Intervall von ~ 100 nm liefert die minimale optische Nahfeldkopplung zwischen Nanopartikeln ( 5a ). Die Farben werden ausschließlich durch die Lücken unter jedem eNPoM gesteuert. Die resultierende erhöhte eNPoM-Metaoberfläche zeigte auch eine ausgezeichnete Farbumschaltung mit ∆λ * = 79 nm und 57% Kontrastumschaltung über die gesamte Oberfläche ( 5b - 5e ). Mit anderen Worten, die Metaoberfläche von eNPoM weist dieselben Eigenschaften und Verhaltensweisen auf wie ein einzelnes eNPoM.

Der Farbbereich und die Dynamik in der Metaoberfläche können durch Mischen verschiedener Nanopartikel oder durch Verwendung von ultravioletten Plasmon-Nanopartikeln verbessert werden.


Bild Nr. 6

eNPoM . , ( 5 ).

, 3 ( ) 300 / ² 109 .

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Nachwort

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