एक गोले के बजाय पिरामिड: सोने के परमाणुओं का गैर-मानक क्लस्टरिंग

हमारे आसपास की दुनिया कई प्रकार की विज्ञानों की कई घटनाओं और प्रक्रियाओं का एक संयुक्त परिणाम है, जिनमें से सबसे महत्वपूर्ण वस्तुतः सिंगल आउट करना असंभव है। कुछ हद तक प्रतिद्वंद्विता के बावजूद, विभिन्न विज्ञानों के कई पहलुओं में समान विशेषताएं हैं। आइए एक उदाहरण के रूप में ज्यामिति लेते हैं: जो कुछ भी हम देखते हैं उसका एक निश्चित आकार होता है, जिनमें से एक प्रकृति में सबसे आम है एक चक्र, वृत्त, गोला, गेंद (चेहरे की प्रवृत्ति)। गोलाकार होने की इच्छा ग्रहों और परमाणु समूहों दोनों में ही प्रकट होती है। लेकिन नियम के लिए हमेशा एक अपवाद होता है। यूनिवर्सिटी ऑफ ल्यूवेन (बेल्जियम) के वैज्ञानिकों ने पाया कि सोने के परमाणु गोलाकार नहीं, बल्कि पिरामिडनुमा समूह बनाते हैं। सोने के परमाणुओं के इस तरह के असामान्य व्यवहार का कारण क्या है, कीमती पिरामिड क्या गुण रखते हैं और इस खोज को व्यवहार में कैसे लागू किया जा सकता है? हम वैज्ञानिकों की रिपोर्ट से इसके बारे में सीखते हैं। चलो चलते हैं।

अध्ययन का आधार

सोने के परमाणुओं के असामान्य समूहों का अस्तित्व लंबे समय से जाना जाता है। इन संरचनाओं में गैर-मानक रासायनिक और इलेक्ट्रॉनिक गुण हैं, यही वजह है कि उनमें रुचि केवल वर्षों में बढ़ी है। अधिकांश अध्ययनों ने आयामी निर्भरता के अध्ययन पर ध्यान केंद्रित किया है, हालांकि, इस तरह के अध्ययन को नियंत्रित संश्लेषण और उच्च-सटीक माप की आवश्यकता होती है।

स्वाभाविक रूप से, क्लस्टर विभिन्न प्रकार के होते हैं, लेकिन Au ₂₀ , यानी, 20 सोने के परमाणुओं का एक समूह, अध्ययन के लिए सबसे लोकप्रिय हो गया है। इसकी लोकप्रियता अत्यधिक सममित टेट्राहेड्रल * संरचना और आश्चर्यजनक रूप से बड़े HOMO-LUMO (HL) गैप (खाई) * के कारण है।

टेट्राहेड्रोन * एक पॉलीहेड्रॉन है जिसमें चेहरे के रूप में चार त्रिकोण होते हैं। यदि चेहरों में से एक को आधार माना जाता है, तो टेट्राहेड्रोन को त्रिकोणीय पिरामिड कहा जा सकता है।

HOMO-LUMO गैप (गैप) * - HOMO और LUMO आणविक ऑर्बिटल्स (गणितीय फ़ंक्शन जो एक अणु में इलेक्ट्रॉनों की तरंग व्यवहार का वर्णन करता है) के प्रकार हैं। HOMO का मतलब सबसे अधिक कब्जे वाले आणविक कक्षीय क्षेत्र के लिए है, और LUMO का लक्ष्य सबसे कम निरपेक्ष आणविक कक्षीय है। जमीनी अवस्था में अणु के इलेक्ट्रॉन सभी कक्षाओं को सबसे कम ऊर्जा से भरते हैं। भरे हुए लोगों में सबसे अधिक ऊर्जा वाले कक्षीय को HOMO कहा जाता है। बदले में, LUMO सबसे कम ऊर्जा कक्षीय है। इन दो प्रकार की कक्षाओं की ऊर्जा में अंतर को HOMO-LUMO गैप कहा जाता है।

एयू ₂₀ फोटेलेक्ट्रोन स्पेक्ट्रोस्कोपी से पता चला कि एचओएमओ-एलयूएमओ अंतराल 1.77 ईवी है।

घनत्व कार्यात्मक के सिद्धांत पर आधारित सिमुलेशन (सिस्टम की इलेक्ट्रॉनिक संरचना की गणना करने की विधि) से पता चला कि एक समान ऊर्जा अंतर को विशेष रूप से टीडी सममिति (टेट्राहेड्रल समरूपता) के टेट्राहेड्रल पिरामिड के माध्यम से प्राप्त किया जा सकता है, जो एयू ₂₀ क्लस्टर के लिए सबसे स्थिर ज्यामिति है।

वैज्ञानिकों ने ध्यान दिया कि एयू ₂₀ के पिछले अध्ययन ने इस प्रक्रिया की जटिलता के कारण बेहद गलत परिणाम दिए। इससे पहले, एक ट्रांसमिशन स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप का उपयोग किया गया था, जिसमें बीम की उच्च ऊर्जा अवलोकन परिणामों को विकृत करती थी: विभिन्न संरचनात्मक विन्यासों के बीच एयू ₂₀ का एक निरंतर दोलन देखा गया था। प्राप्त छवियों के 5% में, एयू ₂₀ क्लस्टर टेट्राहेड्रल था, जबकि बाकी में इसकी ज्यामिति पूरी तरह से अव्यवस्थित थी। इसलिए, सब्सट्रेट पर Au ₂₀ के टेट्राहेड्रल संरचना का अस्तित्व, उदाहरण के लिए, अनाकार कार्बन को शायद ही पूरी तरह से सिद्ध कहा जा सकता है।

आज हम जिस अध्ययन पर विचार कर रहे हैं, उसमें वैज्ञानिकों ने एयू _{20 का} अध्ययन करने के लिए एक अधिक सौम्य विधि का उपयोग करने का निर्णय लिया, अर्थात् टनलिंग माइक्रोस्कोपी (एसटीएम) और स्कैनिंग टनलिंग स्पेक्ट्रोस्कोपी (एसटीएस)। अवलोकन की वस्तुएं अल्ट्रा ₂₀ NaCl फिल्मों पर Au ₂₀ क्लस्टर थीं। एसटीएम ने हमें पिरामिड संरचना की त्रिकोणीय समरूपता की पुष्टि करने की अनुमति दी, और एसटीएस डेटा ने एचओएमओ-एलयूएमओ अंतराल की गणना करना संभव बना दिया, जो कि 2.0 ईवी जितना था।

अध्ययन की तैयारी

NaCl परत को Au (111) सब्सट्रेट पर रासायनिक वाष्प जमाव का उपयोग करके 800 K पर अल्ट्रा वॉट वैक्यूम के तहत एक STM कक्ष में उगाया गया था।

क्लस्टर आयन एयू ₂₀ को मैग्नेट्रोन स्पटरिंग के माध्यम से प्राप्त किया गया था और चौगुनी द्रव्यमान फिल्टर का उपयोग करके आकार में चुना गया था। स्प्रे स्रोत ने लगातार काम किया और चार्ज किए गए समूहों के एक बड़े हिस्से का उत्पादन किया, जो बाद में चौगुनी द्रव्यमान फिल्टर में प्रवेश किया। चयनित समूहों को NaCl / Au (111) सब्सट्रेट पर जमा किया गया था। कम घनत्व वाले बयान के लिए, क्लस्टर फ्लक्स 30 पीए (पिकोएम्पियर) था, और उच्च घनत्व वाले बयान के लिए, डिप्रेशन का समय 9 मिनट था, 1 एनए (नैनोएम्पियर) और 15 मिनट। चैम्बर में दबाव 10 ^-9 mbar था।

अनुसंधान के परिणाम

बहुत कम कोटिंग घनत्व के साथ बड़े पैमाने पर चयनित एयू ₂₀ एनीऑनिक क्लस्टर 2 एल, 3 एल, और 4 एल (परमाणु परत) सहित, अल्ट्राथिन NaCl द्वीपों पर कमरे के तापमान पर जमा किए गए थे।


चित्र संख्या 1

1 ए से पता चलता है कि अधिकांश उगाए गए NaCl में तीन परतें हैं, दो और चार परतों वाले क्षेत्र एक छोटे से क्षेत्र पर कब्जा कर लेते हैं, और 5L क्षेत्र व्यावहारिक रूप से अनुपस्थित हैं।

एयू ₂₀ क्लस्टर तीन और चार परतों वाले क्षेत्रों में पाए गए थे, लेकिन वे 2 एल में मौजूद नहीं थे। यह इस तथ्य से समझाया गया है कि Au ₂₀ 2L NaCl से गुजर सकता है, लेकिन 3L और 4L NaCl के मामले में वे अपनी सतह पर बरकरार रहते हैं। 200 x 200 एनएम के क्षेत्र में एक कम कोटिंग घनत्व पर, 0 से 4 समूहों को Au ₂₀ ढेर (संचय) के किसी भी लक्षण के बिना मनाया गया।

4L NaCl पर व्यक्तिगत एयू ₂₀ को स्कैन करते समय 4L NaCl के बहुत अधिक प्रतिरोध और अस्थिरता के कारण, वैज्ञानिकों ने 3L NaCl पर समूहों के अध्ययन पर ध्यान केंद्रित किया।


चित्र संख्या 2

3 एल NaCl पर समूहों की माइक्रोस्कोपी से पता चला कि उनकी ऊंचाई 0.88 n 0.12 एनएम है। यह संकेतक सिमुलेशन परिणामों के साथ उत्कृष्ट समझौते में है, जिसने 0.94 ± 0.01 एनएम ( 2 ए ) की ऊंचाई की भविष्यवाणी की थी। माइक्रोस्कोपी ने यह भी दिखाया कि कुछ समूहों में शीर्ष पर एक उभरे हुए परमाणु के साथ एक त्रिकोणीय आकार होता है, जो अभ्यास में एयू ₂₀ ( 2 बी ) संरचना की पिरामिड आकार के बारे में सैद्धांतिक अध्ययन की पुष्टि करता है।

वैज्ञानिक ध्यान दें कि जब बहुत छोटे त्रि-आयामी वस्तुओं, जैसे कि एयू ₂₀ क्लस्टर की कल्पना करते हैं, तो कुछ अशुद्धियों से बचना बेहद मुश्किल होता है। सबसे सटीक छवियां प्राप्त करने के लिए (दोनों परमाणु और ज्यामितीय बिंदुओं से), यह पूरी तरह से परमाणु रूप से तेज क्ल-फंक्शनल माइक्रोस्कोप सुई का उपयोग करने के लिए आवश्यक था। पिरामिड आकार को दो समूहों ( 1 बी और 1 सी ) में पाया गया, जिनमें से तीन-आयामी चित्र क्रमशः 1 डी और 1 ई में दिखाए गए हैं।

इस तथ्य के बावजूद कि त्रिकोणीय आकार और ऊंचाई के वितरण से पता चलता है कि जमा किए गए क्लस्टर अपने पिरामिड आकार को बनाए रखते हैं, एसटीएम छवियां ( 1 बी और 1 सी ) सही टेट्राहेड्रल संरचनाओं को नहीं दिखाती हैं। छवि 1 बी में सबसे बड़ा कोण लगभग 78 ° है। और यह टीडी समरूपता के साथ एक आदर्श टेट्राहेड्रन के लिए 60 ° की तुलना में 30% अधिक है।

इसके दो कारण हो सकते हैं। सबसे पहले, ये दृश्य में ही गलतियाँ हैं, इस प्रक्रिया की जटिलता और तथ्य यह है कि माइक्रोस्कोप सुई की नोक कठोर नहीं है, और यह भी छवियों को विकृत कर सकती है। दूसरा कारण समर्थित Au ₂₀ की आंतरिक विकृति से संबंधित है। जब एक वर्ग NaCl जाली पर टीडी समरूपता भूमि के साथ Au ₂₀ क्लस्टर, एक समरूपता बेमेल Au ₂₀ के आदर्श टेट्राहेड्रल संरचना को विकृत करता है।

छवियों में इस तरह के विचलन का कारण जानने के लिए, वैज्ञानिकों ने NaCl पर तीन अनुकूलित एयू ₂₀ संरचनाओं की समरूपता पर डेटा का विश्लेषण किया। नतीजतन, यह पाया गया कि क्लस्टर केवल 0.45 के परमाणुओं की स्थिति में अधिकतम विचलन के साथ टीडी समरूपता के साथ आदर्श टेट्राहेड्रल संरचना से थोड़ा विकृत हैं। नतीजतन, छवियों में विकृतियां स्वयं विज़ुअलाइज़ेशन प्रक्रिया की अशुद्धि का परिणाम हैं, और सब्सट्रेट और / या उनके बीच बातचीत पर समूहों के बयान में कोई विचलन नहीं है।

न केवल स्थलाकृतिक डेटा एयू ₂₀ क्लस्टर की पिरामिड संरचना के स्पष्ट संकेत हैं, बल्कि कम ऊर्जा (सिद्धांत में 0.5 वीवी से नीचे) के साथ अन्य एयू ₂₀ आइसोमर्स * की तुलना में पर्याप्त रूप से बड़े एचएल गैप (1.8 ईवी के आदेश) के हैं।

आइसोमर्स * एक ही परमाणु संरचना और आणविक भार के साथ संरचनाएं हैं, जो परमाणुओं की उनकी संरचना या व्यवस्था में भिन्न हैं।

टनलिंग स्पेक्ट्रोस्कोपी ( 1F ) को स्कैन करके सब्सट्रेट पर जमा किए गए समूहों के इलेक्ट्रॉनिक गुणों का विश्लेषण हमें एयू ₂₀ क्लस्टर के अंतर चालकता स्पेक्ट्रम (डीआई / डीवी) को प्राप्त करने की अनुमति देता है, जिसमें 3.1 ईवी का एक बड़ा निषिद्ध बैंड (ई _जी ) दिखाई देता है।

चूंकि क्लस्टर NaCl फिल्मों को इन्सुलेट करके विद्युत रूप से विभाजित है, इसलिए एक डबल-बैरियर टनल जंक्शन (DBTJ) बनता है, जो एक इलेक्ट्रॉन की टनलिंग के प्रभाव का कारण बनता है। इसलिए, dI / dV स्पेक्ट्रम में असंतुलन, क्वांटम HL के असंयम (E _HL ) और शास्त्रीय कूलम्ब ऊर्जा (E _c ) के संयुक्त कार्य का परिणाम है। स्पेक्ट्रम में अंतराल के माप सात समूहों ( 1F ) के लिए 2.4 से 3.1 eV से दर्शाए गए हैं । मनाया गया विक्षेपण Au ₂₀ गैस चरण में HL के विच्छेदन (1.8 eV) से बड़ा है।

विभिन्न समूहों में विखंडन की परिवर्तनशीलता माप प्रक्रिया (क्लस्टर के सापेक्ष सुई की स्थिति) से ही निर्धारित होती है। DI / dV स्पेक्ट्रा में मापा गया सबसे बड़ा गैप 3.1 eV था। इस मामले में, सुई क्लस्टर से दूर स्थित थी, जिससे सुई और क्लस्टर के बीच विद्युत समाई क्लस्टर और एयू (111) सब्सट्रेट के बीच की तुलना में कम थी।

इसके अलावा, मुक्त Au ₂₀ समूहों के एचएल ब्रेक और 3L NaCl पर स्थित लोगों की गणना की गई।

चित्रा 2C एक गैस-चरण टेट्राहेड्रॉन एयू ₂₀ , एचएल के लिए राज्यों के सिम्युलेटेड घनत्व का एक वक्र दिखाता है, जिसका विच्छेदन 1.78 eV है। जब क्लस्टर 3L NaCl / Au (111) पर स्थित होता है, तो विकृतियां बढ़ जाती हैं और HL अंतराल घटकर 1.73 से 1.51 eV हो जाता है, जो प्रयोगात्मक HL मापन के दौरान प्राप्त 2.0 eV अंतराल के बराबर है।

पिछले अध्ययनों में, यह पाया गया था कि एक सीएसएस-सममित संरचना वाले एयू ₂₀ आइसोमर्स में लगभग 0.688 ईवी का एचएल गैप है, और अनाकार समरूपता वाले संरचनाओं में 0.93 ईवी ब्रेकडाउन है। इन टिप्पणियों और मापन के परिणामों को देखते हुए, वैज्ञानिक इस निष्कर्ष पर पहुंचे कि एक बड़े निषिद्ध क्षेत्र केवल एक टेट्राहेड्रल पिरामिड संरचना की स्थितियों में संभव है।

अध्ययन का अगला चरण क्लस्टर-क्लस्टर इंटरैक्शन का अध्ययन था, जिसके लिए 3L NaCl / Au (111) सब्सट्रेट पर अधिक Au ₂₀ (बढ़ा हुआ घनत्व) जमा किया गया था।


चित्र संख्या 3

चित्र 3 ए जमा किए गए समूहों की स्थलाकृतिक एसटीएम छवि दिखाता है। स्कैनिंग क्षेत्र में (100 एनएम × 100 एनएम), लगभग 30 क्लस्टर देखे जाते हैं। 3L NaCl पर अंतःक्रियात्मक समूहों के आकार एकल गुच्छों के साथ प्रयोग किए गए अध्ययनों के आकार से अधिक या बराबर होते हैं। इसे कमरे के तापमान पर NaCl की सतह पर प्रसार और समूह (क्लस्टर) द्वारा समझाया जा सकता है।

क्लस्टर संचय और विकास को दो तंत्रों द्वारा समझाया जा सकता है: ओस्टवाल्ड रिपेनिंग (रिकॉन्डेन्सेशन) और स्मोलोचोव्स्की रिपनिंग (द्वीप वृद्धि)। ओस्टवाल्ड पकने के मामले में, बड़े क्लस्टर छोटे लोगों के कारण बढ़ते हैं, जब बाद के परमाणु उनसे अलग हो जाते हैं और पड़ोसी लोगों में फैल जाते हैं। जब स्मोलुकोव्स्की पकता है, तो बड़े कणों का गठन संपूर्ण समूहों के प्रवास और ढेर के परिणामस्वरूप होता है। एक प्रकार की परिपक्वता को इस प्रकार से दूसरे से अलग किया जा सकता है: जब ओस्टवाल्ड चीरता है, तो क्लस्टर आकार का वितरण फैलता है और निरंतर होता है, और जब स्मोलचोव्स्की चीरता है, तो आकार को विवेकपूर्वक वितरित किया जाता है।

चार्ट 3 बी और 3 सी 300 से अधिक समूहों के विश्लेषण के परिणाम दिखाते हैं, अर्थात्। आकार वितरण। मनाया क्लस्टर ऊंचाइयों की सीमा पर्याप्त है, हालांकि, सबसे आम ( 3 सी ) के तीन समूहों को प्रतिष्ठित किया जा सकता है: 0.85, 1.10 और 1.33 एनएम।

जैसा कि ग्राफ 3 बी में देखा जा सकता है, क्लस्टर की ऊंचाई और चौड़ाई के बीच एक संबंध है। प्रेक्षित क्लस्टर संरचनाएँ स्मोलुखोव्स्की के पकने की विशेषताएं प्रदर्शित करती हैं।

उच्च और निम्न चित्रण घनत्व वाले प्रयोगों में समूहों के बीच एक संबंध भी है। इस प्रकार, 0.85 एनएम की ऊंचाई वाले समूहों का एक समूह कम घनत्व वाले प्रयोगों में 0.88 एनएम की ऊंचाई के साथ एक व्यक्तिगत क्लस्टर के अनुरूप है। इसलिए, पहले समूह के समूहों को मूल्य एयू ₂₀ सौंपा गया था, और दूसरे (1.10 एनएम) और तीसरे (1.33 एनएम) से समूहों को क्रमशः Au40 और Au60 के मान निर्दिष्ट किए गए थे।


चित्र संख्या 4

चित्रा 4 ए में, हम समूहों की तीन श्रेणियों के बीच दृश्य अंतर देख सकते हैं, जिनमें से dI / dV स्पेक्ट्रा चित्रा 4 बी में दिखाए गए हैं।

चूंकि Au ₂₀ क्लस्टर dI / dV स्पेक्ट्रम में एक बड़े ऊर्जा अंतराल में विलीन हो जाते हैं, यह कम हो जाता है। इसलिए, प्रत्येक समूह के लिए, निम्नलिखित असंतोष सूचकांकों को प्राप्त किया गया था: Au ₂₀ - 3.0 eV, Au40 - 2.0 eV और Au60 - 1.2 eV। इन आंकड़ों, साथ ही अध्ययन किए गए समूहों की स्थलाकृतिक छवियों को देखते हुए, यह तर्क दिया जा सकता है कि क्लस्टर एग्लोमेरेट्स की ज्यामिति गोलाकार या गोलार्द्ध के करीब है।

गोलाकार और अर्धगोल समूहों में परमाणुओं की संख्या का अनुमान लगाने के लिए, N _s = [(h / 2) / r] ³ और N _h = 1/2 (h / r) ^{3 का उपयोग किया जा सकता है} , जहाँ h और r क्लस्टर ऊंचाई और एक परमाणु के त्रिज्या का प्रतिनिधित्व करते हैं। Au। एक सोने के परमाणु (r = 0.159 एनएम) के लिए विग्नर-सेइट्ज़ त्रिज्या को देखते हुए, हम गोलाकार सन्निकटन के लिए उनकी संख्या की गणना कर सकते हैं: दूसरा समूह (Au40) - 41 परमाणु, तीसरा समूह (Au60 - 68 परमाणु)। गोलार्द्धीय सन्निकटन में, परमाणु 166 और 273 की अनुमानित संख्या एयू 40 और एयू 60 गोलाकार सन्निकटन की तुलना में बहुत बड़ी है। इसलिए, हम यह निष्कर्ष निकाल सकते हैं कि एयू 40 और एयू 60 की ज्यामिति में गोलार्ध के आकार के बजाय एक गोलाकार है।

अध्ययन की बारीकियों के साथ एक अधिक विस्तृत परिचित के लिए, मैं सुझाव देता हूं कि आप वैज्ञानिकों की रिपोर्ट और इसके लिए अतिरिक्त सामग्रियों पर ध्यान दें।

उपसंहार

इस अध्ययन में, वैज्ञानिकों ने स्कैनिंग टनलिंग स्पेक्ट्रोस्कोपी और माइक्रोस्कोपी को संयुक्त किया, जिससे उन्हें सोने के परमाणुओं के समूहों की ज्यामिति के बारे में अधिक सटीक डेटा प्राप्त करने की अनुमति मिली। यह पाया गया कि 3 एल NaCl / Au (111) सब्सट्रेट पर जमा एयू ₂₀ क्लस्टर एक बड़े एचएल गैप के साथ अपनी गैस-चरण पिरामिडल संरचना को बरकरार रखता है। यह भी पाया गया कि समूहों में समूहों के विकास और सहयोग के लिए मुख्य तंत्र स्मोलुखोवस्की की परिपक्वता है।

वैज्ञानिकों ने अपने काम की मुख्य उपलब्धियों में से एक को परमाणु अध्ययन का इतना अधिक परिणाम नहीं बताया जितना कि इन अध्ययनों के संचालन की विधि। पहले, एक ट्रांसमिशन स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप का उपयोग किया गया था, जो अपने गुणों के कारण टिप्पणियों के परिणामों को विकृत कर देता था। हालाँकि, इस कार्य में वर्णित नई विधि सटीक डेटा प्रदान करती है।

अन्य बातों के अलावा, क्लस्टर संरचनाओं का अध्ययन हमें उनके उत्प्रेरक और ऑप्टिकल गुणों को समझने की अनुमति देता है, जो क्लस्टर उत्प्रेरक और ऑप्टिकल उपकरणों में उनके उपयोग के लिए बेहद महत्वपूर्ण है। फिलहाल, क्लस्टर पहले से ही ईंधन कोशिकाओं में और कार्बन कैप्चर में उपयोग किए जाते हैं। हालांकि, वैज्ञानिकों के अनुसार, यह सीमा नहीं है।

आपका ध्यान के लिए धन्यवाद, जिज्ञासु बने रहें और एक अच्छा काम करने का सप्ताह है, दोस्तों। :)

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